Darwin deed in januari 1831 examen. Hij was goed in wis. en nat. en deed het goed in theologie, zodat hij de tiende score had van de 178 geslaagden.]Daarna bleef Darwin tot juni in Cambridge.Op Henslows advies liet hij zich niet direct tot priester wijden. Geïnspireerd door de boeken van Alexander van Humboldt besloot hij in plaats daarvan met een aantal medestudenten naar Tenerife te reizen om de natuur zelf te onderzoeken.Hij volgde colleges van de geoloog Adam Segdwick. Segdwick was zeer te spreken over Darwin en nam hem in de zomer van 1831 als assistent mee naar Wales om daar gesteentelagen te bekijken.Toen Darwin thuis kwam vond hij een brief van Henslow, die hem wees op Robert FitzRoy, kapitein van de HMS Beagle. FitzRoy zou vier weken later vertrekken voor een onderzoeksreis naar onder andere Zuid-Amerika, waarbij nieuwe kustkaarten vervaardigd dienden te worden, en was nog op zoek naar een natuuronderzoeker die hem op de lange reis gezelschap kon houden, maar ook zelf onderzoek zou kunnen doen onderweg. Aangezien de reis twee jaar zou duren was Darwins vader niet enthousiast over het idee, maar werd door een broer van zijn overleden vrouw overgehaald zijn zoon toestemming te geven voor de reis.
De reis van de Beagle duurde uiteindelijk bijna vijf jaar, waarvan Darwin de meeste tijd aan land doorbracht. Hij onderzocht de geologie en natuur van de gebieden waar de Beagle aanlegde en verzendde planten, opgezette dieren en fossielen terug naar Cambridge, samen met beschrijvingen van zijn ontdekkingen. Veel van de door Darwin beschreven soorten waren nieuw en zijn ontdekkingen vestigden zijn naam als natuuronderzoeker. Zijn nauwkeurige en uitgebreide beschrijvingen zouden de basis vormen voor zijn latere werk. Aan de hand van de brieven die hij aan zijn familie schreef zou hij een reisverslag schrijven dat in 1839 gepubliceerd werd onder de titel The Voyage of the Beagle.